揭示控制單原子催化劑活性的機(jī)制

揭示控制單原子催化劑活性的機(jī)制

催化劑結(jié)構(gòu)中維度的降低經(jīng)常導(dǎo)致化學(xué)反應(yīng)活性的增加。更具體地說，金屬表面的原子被實(shí)驗(yàn)確定為幾種非均相催化反應(yīng)的活性位點(diǎn)，并且根據(jù)d帶中心的特征升高，這種識(shí)別在理論上是合理的。這種不協(xié)調(diào)的位點(diǎn)對(duì)于控制活躍階段的穩(wěn)定性也起著至關(guān)重要的作用。代表最低可能協(xié)調(diào)性的單個(gè)原子與階梯式表面相比可以表現(xiàn)出更高的特異性和效率。


例如，錨定在氧化物納米晶上分離的單個(gè)金屬原子促進(jìn)CO氧化和水煤氣變換反應(yīng)。預(yù)計(jì)單原子固體可以參與固體表面發(fā)生的許多過程，例如金屬上石墨烯的生長(zhǎng)。


北京時(shí)間2018年3月16日，Science在線發(fā)表了的里雅斯特大學(xué)Maria Peressi、國家研究委員會(huì)（CNR）TASC的Cristina Africh（共同通訊）等人題為“Real-time imaging of adatom-promoted graphene growth on nickel”的文章。

該研究從實(shí)驗(yàn)和理論上證明了在鎳（Ni）上石墨烯生長(zhǎng)的技術(shù)相關(guān)過程中單金屬吸附原子所起的催化作用。通過在毫秒時(shí)間尺度掃描隧道顯微鏡成像直接捕獲單個(gè)Ni原子在生長(zhǎng)的石墨烯薄片邊緣處的催化作用，而力場(chǎng)分子動(dòng)力學(xué)和密度泛函理論計(jì)算使實(shí)驗(yàn)觀察合理化。石墨烯在金屬表面上的生長(zhǎng)可以由流動(dòng)表面金屬原子催化。高溫導(dǎo)致碳擴(kuò)散到表面，其中流動(dòng)的鎳原子催化邊緣上的石墨烯生長(zhǎng)。研究結(jié)果揭示了控制單原子催化劑活性的機(jī)制。

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