在石墨烯電催化分解水析氫領(lǐng)域取得新進(jìn)展

在石墨烯電催化分解水析氫領(lǐng)域取得新進(jìn)展

電催化分解水制氫是減少環(huán)境污染及實(shí)現(xiàn)可再生清潔能源的重要途徑。開發(fā)高效、穩(wěn)定的制氫催化劑具有重要的科學(xué)價(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義。石墨烯材料因其具有比表面積大、導(dǎo)電性好、穩(wěn)定性高等優(yōu)勢，被廣泛應(yīng)用于電催化分解水制氫的研究中。然而到目前為止，石墨烯材料還僅僅作為催化劑的載體使用，通過助催化劑的負(fù)載或者雜原子摻雜等途徑提升析氫能力，而石墨烯本身作為催化劑實(shí)現(xiàn)電催化析氫還鮮有報(bào)道。


在國家自然科學(xué)基金委、科技部和中國科學(xué)院的大力支持下，中國科學(xué)院化學(xué)所有機(jī)固體院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的科研人員在化學(xué)氣相沉積生長和刻蝕石墨烯領(lǐng)域開展了系統(tǒng)研究，取得了重要進(jìn)展。制備了多種具有不同層數(shù)、結(jié)構(gòu)、維度以及形貌的石墨烯材料，對(duì)石墨烯的多方面性能進(jìn)行了有效調(diào)控（Adv.Mater.2015，27，2821-2837;Adv.Mater.2015，27，4195-4199;Adv.Mater.2016，28，4956-4975;Adv.Mater.Interfaces，2016，3，1600347;J.Mater.Chem.C，2016，4，7464-7471;Mater.Horiz.2016，3，568;Chem.Mater.2017，29，1022-1027;Nat.Commun.2017，8，14029;Carbon 2017，121，1-9）。

在石墨烯電催化分解水析氫領(lǐng)域取得新進(jìn)展

最近，科研人員通過與理化技術(shù)研究所光化學(xué)轉(zhuǎn)換與功能材料院重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的吳驪珠課題組以及清華大學(xué)機(jī)械工程系摩擦學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的馬天寶副教授合作，在無金屬催化劑、無模板的條件下直接制備了三維石墨烯材料，進(jìn)一步對(duì)石墨烯的形貌進(jìn)行了調(diào)控。所得到的三維石墨烯由高密度的直立石墨烯包覆氧化硅納米線網(wǎng)絡(luò)所組成，其中的氧化硅納米線網(wǎng)絡(luò)是通過化學(xué)氣相沉積在硅基底上原位制備得到（如圖1所示）。

在石墨烯電催化分解水析氫領(lǐng)域取得新進(jìn)展

不同于惰性的二維平面石墨烯，三維石墨烯材料中的高密度邊界位點(diǎn)可以作為活性中心催化質(zhì)子吸附與還原產(chǎn)生氫氣。這是國際上首次提出通過對(duì)石墨烯材料的形貌調(diào)控，實(shí)現(xiàn)其在非摻雜、不負(fù)載助催化劑條件下的高效電催化分解水析氫。


電化學(xué)測試表明，形貌優(yōu)化的三維石墨烯材料電化學(xué)析氫的起始電壓僅為~18 mV，與商用的Pt/C十分接近（如圖2所示）。同時(shí)，理論研究證明優(yōu)異的析氫性能源于三維石墨烯材料豐富的尖端位點(diǎn)，正是由于這些高密度的邊界尖端位點(diǎn)實(shí)現(xiàn)了催化惰性的本征石墨烯向高催化性能的轉(zhuǎn)變。這一開創(chuàng)性的研究成果為石墨烯材料在電解水析氫領(lǐng)域的應(yīng)用提供了理論和應(yīng)用基礎(chǔ)。相關(guān)成果發(fā)表于Angew.Chem.Int.Ed.2018，57，192-197。

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